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清华大学汽车系在车用燃料电池核心部件基础理论上取得重要进展 相关成果获美国化学学会编辑选择奖

发布时间:2016-06-08 浏览次数:

近日,清华大学汽车系博士四年级学生黄俊同学在《物理化学杂志C辑》(The Journal of Physical Chemistry C)上发表题为《铂金的非单调表面带电行为:范式的转变》(Non-monotonic surface charging behavior of platinum: A paradigm change)的研究论文。该研究在双电层(electrochemical double layer)理论上迈出重要一步,首次以理论自洽的方式揭示了铂金表面的非单调带电行为,突破了一个世纪来基于零电荷电位(potential of zero charge, pzc)概念的电极表面单调带电行为的经典范式。同时,该研究阐释了带电电极表面与溶液离子之间的静电学作用,开辟了车用燃料电池核心部件催化剂层构效关系研究的新视角。
该论文被评选为美国化学学会编辑选择奖(ACS editors’ choice)。ACS editors’ choice为美国化学学会基于世界各地400余位资深编辑的推选,从旗下44种期刊(包括JACS, Nano Lett., ACS Nano等)发表的文章中,每日选择一篇具有重要科学意义的文章,作为永久免费资源进行推广。

考虑电极表面氧化的双电层界面模型(左)及铂金的非单调表面带电行为(右)。

有序纳米结构薄膜(nanostructure thin film, NSTF)铂金电极是下一代车用燃料电池催化剂层的研究热门。由于不含传统质子导体ionomer,NSTF铂金电极的质子传导率是大家普遍关心的关键科学问题。铂金表面的带电行为是破解这一问题的核心钥码。如果铂金表面带负电荷,那么静电吸引可以大大增加NSTF铂金电极中的质子浓度,从而消除人们对NSTF电极质子传导率的担忧。一直以来,人们普遍采用著名电化学家A.N. Frumkin于1928提出的pzc概念来描述电极表面带电行为。当电极电位高于pzc时,电极表面带正电,反之,电极表面带负电。大量的实验测定铂金电极的pzc在0.2-0.4 V之间。那么在pzc概念下,NSTF铂金电极在正常工作电压范围(0.6-0.9 V)应该表面带正电荷,从而排斥质子。单调带电行为的经典范式无法解释NSTF铂金电极优异的发电性能。
本研究通过考虑表面氧化带给铂金-溶液双电层结构的变化,以理论自洽地方式得到了铂金表面带电行为的理论模型。该模型突破了基于pzc的单调带电行为的经典范式,揭示了铂金电极在高电位区域表面带负电荷的非单调现象。基于该模型,黄俊同学进一步研究了NSTF铂金电极的基本单元——注水铂金纳米孔——的质子传导率以及发电性能,相关成果以“Theory of electrostatic phenomena in water-filled Pt nanopore”为题发表在Faraday Discussions上。
上述研究工作是汽车系张剑波教授研究组与加拿大西门菲莎大学化学系Michael Eikerling教授研究组开展合作的成果,得到了汽车安全与节能国家重点实验室、东芝公司、国家留学基金委的资助。
文章链接:
http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpcc.6b03930
http://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2016/fd/c6fd00094k
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